De hoofdeilanden zijn Lewis en Harris die samen één eiland vormen. Taransay, North Uist, Benbecula, South Uist, Barra, Saint Kilda (meer westelijk) en een groot aantal kleinere eilanden. Ten westen hiervan liggen nog een paar kleine onbewoonde eilanden, de Monach Islands, Flannan Isles en, het verste naar het noordwesten, Rockall. Door de aanleg van verschillende dammen (causeways) zijn de eilanden North Uist, South Uist, Eriskay, Benbecula, Grimsay, Baleshare, en Berneray met elkaar verbonden.

Over de oorspronkelijke bewoners van de Buiten-Hebriden is vrijwel niets bekend: er zijn sporen van bewoning teruggevonden die tot 9000 jaar oud zijn. De Calanais Standing Stones op het eiland Leòdhas dateren uit de vroege bronstijd en zijn ouder dan Stonehenge. Deze bewoners lieten ook huizen na die in de rotsachtige ondergrond waren uitgehouwen en waarvan er vele nog in goede staat zijn. Uit de IJzertijd zijn er meerdere brochs bewaard gebleven; de bekendste hiervan is Dun Carloway. Deze broch is nog ruim negen meter hoog.

In de 9de eeuw kwamen Noren de eilanden koloniseren. Maar de Buiten-Hebriden kwamen pas onder Noorse controle in 1098 toen Edgar van Schotland de eilanden aan Magnus III van Noorwegen gaf. Het gebied bleef onder het bestuur van Noorwegen tot 1156 toen de Buiten-Hebriden samen werden gevoegd met het Koninkrijk van Man en de Eilanden, hoewel het koninkrijk officieus nog steeds onder het bestuur van de Noorse koning was. Op Uibhist a Tuath, nabij het gehucht Greneatobht, is het graf ontdekt van wat vermoedelijk een hooggeplaatste vikingvrouw was. Als gevolg van het verdrag van Perth (1266) werden de Buiten-Hebriden ingelijfd door het Koninkrijk Schotland.

Tijdens de Middeleeuwen stond elk eiland onder het gezag van één of meerdere clans, die relatief vredig naast elkaar leefden. De bevolking huisde nog tot de vroege twintigste eeuw in zogenaamde blackhouses: rechthoekige stenen huizen met een dak van veenplaggen, waarin een gat zat om de rook van het turfvuur naar buiten te laten. Deze huizen waren naar hedendaagse normen donker en vochtig. Een belangrijke nijverheid was het weven van tweed: vooral het Harris-tweed is nog steeds een prestigieuze naam (men noemt tweed op de eilanden an Clò Mòr: de grote stof).

Met de ontruiming van de Hooglanden in de Vroegmoderne Tijd werden de eilanden sterk ontvolkt; de industriële revolutie bereikte de Buiten-Hebriden relatief laat, doordat de regio sterk geïsoleerd is. Vanaf de 19de eeuw bereikte de moderne nijverheid het gebied, met de komst van regelmatige bootverbindingen.